Dissertação
Estudos de oxidação eletrocatalítica de compostos aromáticos em solução aquosa usando anodo de Ti/Ru0,3Ti0,7O2
Resumo
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Resumo
Neste trabalho avaliou-se a eficiência da oxidação eletrocatalítica de moléculas aromáticas em solução aquosa e a temperatura ambiente usando anodo de Ti/Ru Ti O . A degradação 0,3 0,7 2 eletroquímica foi realizada com o anodo dimensionalmente estável (ADE) de Ti/Ru Ti O 0,3 0,7 2 preparado por decomposição térmica de cloretos inorgânicos precursores a 500 ºC até a obtenção de um filme óxido de 2 m de espessura. Experimentalmente, foram investigados os efeitos do pH inicial (3, 7 e 11), da concentração inicial do substrato (5, 10, 15 e 20 mg/L) e do potencial de eletrólise (1,0; 2,0; 2,5 e 2,8 V) sobre a eficiência (%) e cinética de degradação de compostos aromáticos modelo representados pelo clorobenzeno (CB), fenol (PH) e 4-clorofenol (4-CP). Adicionalmente, foi investigado o efeito de diferentes grupos substituintes (–OH, –CH CH , –CH , –H, –Cl, –NO ), em condições eletroquímicas 2 3 3 2 otimizadas, sobre a performance do processo eletroquímico. A análise por energia dispersiva de raios X (EDX) mostrou uma composição percentual de 28% de RuO e 72% de TiO , a 2 2 qual é bastante próxima da obtida na solução precursora enquanto que as imagens por microscopia eletrônica de varredura (MEV) revelaram uma morfologia tipo barro rachado para a fase óxido depositada, tipicamente caracterizada como de elevada área superficial. Estudos por voltametria cíclica permitiram observar elevadas estabilidades mecânica e química da camada de óxido preparada. A atividade eletrocatalítica para a degradação de uma solução aquosa das moléculas aromáticas (C = 20 mg/L) mostrou maiores eficiências de 0 degradação em meio neutro sob potencial de eletrólise de 2,8 V; correspondente a remoções de 81,4 % para o clorobenzeno; 91,2 % para o fenol e 96,4 % para o 4-clorofenol. Nestas condições a modelagem cinética segundo o modelo de 1ª ordem mostrou para as diversas espécies substituintes do anel aromático uma ordem de reatividade do tipo: –Cl e –OH (0,451 h-1) > –OH (0,424 h-1) > –CHCH (0,352 h-1) > –CH (0,344 h-1) > –H (0,321 h-1) > –Cl 2 3 3 (0,297 h-1) > –NO (0,110 h-1). Estes valores confirmam o efeito positivo do substituinte 2 doador de elétrons na remoção do composto aromático em meio neutro usando um anodo de Ti/Ru Ti O . Em geral, os resultados obtidos mostram a promissora atividade 0,3 0,7 2 eletrocatalítica à temperatura ambiente dos anodos de Ru e Ti na degradação de moléculas aromáticas (alquilbenzenos, fenóis e seus derivados, haletos de arilas) recalcitrantes e extrema
